Нимой известен в первую очередь по роли невозмутимого полувулканца и получеловека, коммандера Спока с коронным приветственным жестом и ушами с заостренными кончиками. Леонард играл этого мегапопулярного героя на протяжении нескольких десятилетий в классическом научно-фантастическом сериале «Звездный путь» (Star Trek), в его продолжениях, а также в нескольких полнометражных фильмах этой франшизы. В последний раз Нимой появился на больших экранах в образе мистера Спока в картине Джей Джея Абрамса «Стартрек: Возмездие». Кроме известного всем от мала до велика «Стартрека», Нимой принимал участие в съемках таких телешоу, как «За гранью» (Fringe), «Миссия невыполнима» (Mission: Impossible), «Сумеречная зона» (The Twilight Zone), «Футурама» (Futurama) и другие.
Будучи всесторонне одаренным человеком с широкой сферой интересов, Леонард не остался в стороне и от режиссуры. Он снял ленты «Звездный путь 3: В поисках Спока» и «Звездный путь 4: Путешествие домой». Однако его интересовали и сюжеты, не имевшие отношения к этой киносерии. Наиболее успешными работами Нимоя как постановщика являются душещипательная драма «Хорошая мать» и комедия «Трое мужчин и младенец».
Леонард также оставил свой след в мире изобразительного искусства и литературы. В 70-х проходили выставки его фотографий, которые часто сопровождались его же собственными стихотворениями из сборников “You and I” и “Warmed by Love”. Зная, как трудно пробиться начинающим современным художникам, Леонард вместе с супругой организовал «Фонд Нимоя», который предназначался для поддержки молодых дарований. В последние годы Нимой вел активный образ жизни, занимался благотворительностью и содействовал искусству.
Леонард Нимой умер от хронической болезни легких, которая, по словам его жены, была вызвана длительным курением в молодости.
